เจ้าพระยาสุรวงษ์ไวยวัฒน์ ป่วยเป็นโรคปอด มีอาการเบื่ออาหาร นอนไม่หลับ ร่างกายซูบผอม รับการรักษาด้วยแพทย์แผนไทยและแผนตะวันตกแล้วอาการก็ไม่ทุเลา จนถึงแก่อสัญกรรมในวันอังคารที่ 30 ตุลาคม พ.ศ. 2431 ตรงกับแรม 10 ค่ำ เดือน 11 เวลา 7 ทุ่มเศษ สิริอายุได้ 61 ปีเศษ เย็นวันต่อมา พระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวเสด็จฯ มาพระราชทานน้ำหลวงอาบศพ พระราชทานโกศไม้สิบสองประกอบศพ ตั้งเหนือแว่นฟ้า 2 ชั้น พระพิธีธรรมสวดพระอภิธรรมทุกคืนจนถึงวันพระราชทานเพลิงศพ[4]